Библиотека представляет структурное подразделение, обеспечивающее основную деятельность Ленинского мемориала (Музея В. И. Ленина). Общий фонд библиотеки составляет около 29 тысяч экземпляров книг. В результате целенаправленного комплектования имеется специализированный фонд исторической и политической литературы. Наибольшую научную ценность представляют коллекции по экономической, социальной, политической и культурной истории России 19-20 веков, а также по истории общественной и философской мысли XX столетия. Коллекции произведений К. Маркса, Ф. Энгельса, В. Ленина, литература по истории коммунистической партии занимают значительное место в фонде.
Лениниана (произведения и литература о жизни и деятельности В. И. Ленина) включает прижизненные публикации, отечественные и зарубежные издания трудов Ленина и миниатюрные издания ленинских произведений. Коллекция прижизненных публикаций насчитывает свыше 700 экземпляров. Миниатюрная Лениниана – это более двухсот экземпляров книг-малюток, изданных на 9 иностранных и 28 языках народов России.
Составной частью фонда библиотеки является архивный фонд. Это издания, выпущенные в конце XIX века и в первой трети XX века. Архивный фонд насчитывает две с половиной тысячи экземпляров книг. В числе этих книг можно назвать «Путешествие наследника цесаревича на восток (в 1890-1891 гг.)» т.3, издание 1897 года; «Летопись войны с Японией», издание 1904 года; «Русский революционный плакат», издание 1925 года и др.
В архивной части фонда хранятся также прижизненные публикации А. И. Ульяновой-Елизаровой, М. И. Ульяновой, Д. И. Ульянова. Это книги, статьи из периодических изданий, рецензии, мемуары о симбирском периоде жизни членов семьи Ульяновых.
В библиотеке хранятся книги с автографами писателей, общественных деятелей, исследователей, деятелей культуры и науки, в разное время посетивших музей В. И. Ленина. Среди них – книги с дарственными надписями М. Шагинян, А. Вильямса, З. Воскресенской, Л. Ошанина, исследователей В. Арнольда, А. Иванского, М. Штейна, Р. Абрахама, космонавтов Г. Берегового, Г. Титова, П. Поповича, академиков Ж. Алферова, А. Воробьева и др.
В библиотеке имеется большой газетно-журнальный фонд. Газеты «Правда» и «Ульяновская правда» хранятся с 1960 года. Собирается методический материал, подготовленный сотрудниками музея и продукция издательской деятельности музея.